В музейное собрание входит более 350 фондов личного происхождения и тематических коллекций. Это персональные фонды революционеров, видных советских, государственных, партийных и общественных деятелей. Музей располагает подлинными документальными материалами «всероссийского старосты» М. И Калинина; академика АН СССР, председателя комиссии ГОЭЛРО Г. М. Кржижановского, первого директора Музея Революции С. И. Мицкевича, революционера-анархиста и ученого П. А. Кропоткина, одного из боевиков большевистской партии Камо, исследователя Севера О. Ю. Шмидта, первой в мире женщины-посла А. М. Коллонтай, руководителя советского государства и реформатора Н. С. Хрущева, а также выдающихся ученых С. И. Вавилова, И. В. Курчатова, И. Е. Тамма; полководцев М. В. Фрунзе, Г. К. Жукова; организаторов советского здравоохранения М. И. Барсукова, Н. А. Семашко, З. П. Соловьёва; педагога-новатора В. А. Шаталова.
Современная российская история представлена материалами из персональных фондов президента СССР М. С. Горбачева, ближайшего соратника президента РФ Бориса Ельцина Г. Э. Бурбулиса, лидера Либерально-демократической партии России (ЛДПР) В. В. Жириновского; автора непопулярной денежной реформы и одного из организаторов Государственного комитета по чрезвычайному положения (ГКЧП), премьер-министра СССР В. С. Павлова; журналиста, политического обозревателя и дипломата А. Е. Бовина и др.
Среди тематических коллекций следует отметить «Фонд Музея «Каторги и ссылки», включающий значительный массив портретов революционеров разной партийной принадлежности, фотографий тюрем Российской империи, а также документы о карательно-репрессивной политике царской системы. Кроме того, коллекция содержит снимки бытового и этнографического характера.
В 2014 году фонды Музея пополнились тематической коллекцией «Крым советский и постсоветский», материалы которой отражают самые значимые события в истории Крыма и Украины за последние 70 лет: от освобождения полуострова от немецко-фашистских оккупантов до проведения общекрымского референдума и воссоединения Крыма с Россией.
В последние годы в Музей поступили: семейный архив Битюковых-Прокофьевых, документы которого отражают судьбы людей, прошедших путь от чернорабочих до руководителей республиканского уровня; комплекс материалов Л. И. Ровнина, советского геолога, государственного деятеля, первооткрывателя Западно-Сибирской нефтегазовой провинции; документальные и вещественные материалы семьи Осинских-Бурениных, Колотовых, которые представляют историю становления отечественного воздушного флота, подготовку инженерных кадров гражданской авиации.
В 2018 году был создан персональный фонд российского политического и государственного деятеля С. М. Миронова, председателя политической партии «Справедливая Россия». Материалы знакомят с буднями лидера политической партии, а также отражают участие С. М. Миронова в знаковых для страны событиях.
